В эмиграции вёл активную общественно-политическую деятельность: выступал с лекциями, сотрудничал с русскими политическими партиями и организациями (консервативного и националистического направления), регулярно печатал публицистические статьи. Выступил со знаменитым манифестом о задачах Русского Зарубежья относительно России и большевизма: «Миссия Русской эмиграции». В 1933 году получил Нобелевскую премию по литературе.
Вторую мировую войну (с октября 1939 года по 1945 год) провёл на съёмной вилле «Жаннет» в Грасе.
Много и плодотворно занимался литературной деятельностью, став одной из главных фигур Русского Зарубежья.
В эмиграции Бунин создает свои лучшие вещи: «Митина любовь» (1924), «Солнечный удар» (1925), «Дело корнета Елагина» (1925) и, наконец, «Жизнь Арсеньева» (1927—1929, 1933). Эти произведения стали новым словом и в бунинском творчестве, и в русской литературе в целом. А по словам К. Г. Паустовского, «Жизнь Арсеньева» — это не только вершинное произведение русской литературы, но и «одно из замечательнейших явлений мировой литературы». Лауреат Нобелевской премии по литературе в 1933 году.
По сообщению «Издательства имени Чехова», в последние месяцы жизни Бунин работал над литературным портретом А. П. Чехова, работа осталась незаконченной (в книге: «Петлистые уши и другие рассказы», Нью-Йорк, 1953).
Умер во сне в два часа ночи с 7 на 8 ноября 1953 года в Париже.По словам очевидцев,на постели писателя лежал том романа Толстого "Воскресение". Похоронен на кладбище во Франции Сент-Женевьев-де-Буа.
В 1929—1954 гг. произведения Бунина в СССР не издавались. С 1955 года — наиболее издаваемый[10] в СССР писатель «первой волны» (несколько собраний сочинений, множество однотомников). Некоторые произведения («Окаянные дни» и др.) в СССР напечатаны только с началом перестройки.